I ett tal på Köpenhamns universitet lovade Puigdemont att inte ge vika för "hoten från Madrid".
- Snart kommer vi att bilda en ny regering... det är dags att få slut på deras förtryck och hitta en politisk lösning för Katalonien, sade Puigdemont.
Samtidigt som Puigdemont landade i Köpenhamn lämnade spanska åklagare in en begäran till Högsta domstolen i Madrid om återaktivering av förra årets europeiska arresteringsorder. Men efter några timmar avvisade HD begäran, rapporterar medier i den spanska huvudstaden.
Att talmannen för Kataloniens parlament nominerade exledaren Carles Puigdemont till posten som regionens president retade upp regeringen i Madrid ytterligare.
Puigdemont har, trots spanska protester, rest från Belgien till Danmark, för att delta i en debatt på Köpenhamns universitet och träffa folketingspolitiker.
Sedan Kataloniens försök till självständighet förra året är Puigdemont baserad i Bryssel. I Spanien finns fortfarande en order om att han ska gripas, men den internationella begäran om gripande som Madrid-regeringen fick utfärdad efter folkomröstningen i höstas är indragen.