Läget i Ukraina, militära risker och kriget i Afghanistan stod officiellt på dagordningen när ambassadörer från de 28 Natoländerna träffade sin ryske motpart Alexander Grusjko i Bryssel på onsdagen.
Båda sidor underströk sin oenighet efter mötet.
Stoltenberg betonade att Natoländerna inte accepterar Rysslands annektering av Krim, och ser med oro på de tilltagande brotten mot eldupphöret i östra Ukraina.
Den ryske Nato-ambassadören kontrade med att relationen med Nato inte kan förbättras förrän Natomedlemmarna skalar ner sin militära närvaro i närheten av den ryska gränsen.
Relationerna mellan Ryssland och försvarsalliansen har nått en ny bottennivå efter de ryska flygbombningarna i Syrien, och bara den senaste veckan har två incidenter med den amerikanska militären och ryska plan i Östersjön ytterligare spätt på den dåliga stämningen.
Onsdagens möte var det första i Nato-Rysslandsrådet sedan Moskvas annektering av Krim 2014.
Det finns främst två drivkrafter för Nato att återuppta samtalen, menar Magnus Christiansson, forskare vid Försvarshögskolan. Dels finns det alliansmedlemmar som är genuint intresserade av och tror på en politisk dialog med Ryssland, däribland länder som Spanien och Italien.
Dels finns det mer militära överväganden om behovet av kommunikationskanaler – helt enkelt för att undvika sammandrabbningar.
Men skillnaden mot avspänningssamtalen under slutet av 70-talet är att Nato då hade en mycket starkare militär närvaro i Europa och därmed kunde sätta en större press på dåvarande Sovjetunionen, menar han.
Han tror inte att samtalen kommer leda till några genombrott i de frågor som diskuteras. Nato-Rysslandsrådet har sedan det upprättades, i samband med Natoutvidgningen vid millennieskiftet, i stället mest kommit att fungera som ett ceremoniellt forum.
Fakta: Nato
Försvarsalliansen Nato, som bildades 1949, har 28 medlemmar, bland dem Danmark, Norge, Island och de baltiska staterna. På onsdagen förväntas beslut om Montenegro ska få inleda formella inträdessamtal.
Av EU:s 28 medlemmar står endast Sverige, Finland, Österrike, Malta, Cypern och Irland utanför försvarsalliansen. Icke-EU-medlemmar som är med i Nato är USA, Kanada, Island, Norge, Turkiet och Albanien.
Medlemmarna omfattas av en överenskommelse, Natofördragets artikel 5, enligt vilken en attack mot ett medlemsland ska betraktas som en attack mot alla.
Sverige samverkar, som icke-medlemsland, med Nato inom programmet Partnerskap för fred och i Europeisk-atlantiska partnerskapsrådet. Samarbetet kan också ske genom deltagande i Natoledda militära insatser.
